雖然《進擊的巨人》改編自原著漫畫，但電影中除了一眾舊角列陣外，還有不少新增角色加入，令場面更加熱鬧。
三浦春馬飾艾倫
於原著中因母親逝世而立志加入調查兵團，但電影則改成他因沒法於巨人手中拯救青梅竹馬米卡莎而備受打擊，對巨人懷有強烈的憎恨而加入兵團，身懷巨人秘密而不自知。
水原希子飾米卡莎
跟艾倫青梅竹馬，原著中因小時目睹親人離世而大受打擊，變得沉默寡言，而戲中則改成因巨人襲擊性格激變，並因躲避開巨人跟艾倫失散，數年後現身已成厲害獵人。
本鄉奏多飾阿爾敏
艾倫和米卡莎的好友，心地善良，性格不愛爭鬥，擅於修理小機械，具清晰的頭腦與豐富的知識，為團隊中的智囊角色。
石原聰美飾漢吉
為分隊隊長的她最喜愛研究各種針對巨人的作戰方法、弱點和特點等，話題離不開巨人。石原演繹出來的角色性格大癲大喪，承襲原著中的古怪性格最似。
三浦貴大飾約翰
「外壁再建團」的成員，性格急躁易怒，經常得罪人，一直對艾倫看不順眼，更於宿舍內打架，極討厭團體合作行動。
櫻庭奈奈美飾莎夏
跟原著一樣有強大食慾，加入兵團的理由也是因為能吃飽，善良的阿爾敏便經常把自己的食物分給她，擁強大作戰能力的她是名出色的弓箭手。
長谷川博己飾敷島【新】
此角明顯取材自原著漫畫中的里維兵長，為調查兵團中實力最強的獵人，戲中他培養米卡莎成為巨人獵人，極度留意艾倫的潛力，跟米卡莎更有着非一般的關係。
水崎綾女飾希雅娜【新】
年輕的單親媽媽，因可得到子女援助金而加入兵團，對艾倫有好感。
國村隼飾庫巴爾【新】
憲兵隊最高領導人，接近權力核心，除實戰經驗豐富，也精通巨人知識，今集跟調查兵同到牆外進行任務。
