正式學畫畫後，33歲時到法國巴黎居住，認識高更等同時期畫家，至遷往南部城鎮亞爾之後，油畫用色由一向陰沉，轉趨明亮，特別愛用大量鮮黃色。亞爾時期的名作，包括住處《黃屋》、用來迎接畫家朋友高更的《向日葵》，及氣氛浪漫的《夜晚的露天咖啡座》。
理想主義的梵高，滿心以為與高更亦師亦友。但有說法指出，高更曾出於嫉妒，買通妓女，向梵高佯言想要他的耳朵作聖誕禮物，喝醉的梵高竟「照單全收」割下左耳。亦有說法稱，兩位畫家吵架後，高更盛怒下用劍割掉梵高左耳。
愛情生活亦波折重重，初戀上流富家女不愛他，繼而戀上表親，觸怒擔任神職的爸爸，致父子決裂。後來對懷孕妓女一見鍾情，更節衣縮食助養生下的孩子，可惜妓女恩將仇報，偷錢吃喝玩樂。至於唯一愛過他的瑪戈特，因家人干涉，最終與梵高未能開花結果。